含镍黑金利用太阳能和绿色氢将二氧化碳转化为化学品

发布时间：2023-02-16 19:28:02 栏目：生活

导读 一氧化碳2用绿色氢加氢是应对气候变化的最佳工艺之一，可以为三个具有挑战性的问题提供单一的解决方案，1)过量的一氧化碳2水平，2)太阳能发

一氧化碳2用绿色氢加氢是应对气候变化的最佳工艺之一，可以为三个具有挑战性的问题提供单一的解决方案，1)过量的一氧化碳2水平，2)太阳能发电量与需求的时间不匹配，3)氢气储存。然而，《公司条例》2加氢反应需要非常高的温度，导致催化剂快速失活。



在ACS Nano上发表的新工作中，孟买塔塔基础研究所(TIFR)的研究人员提出了这样一个问题：这种高温一氧化碳是否2 氢化可以通过等离子体激发H在室温到中等温度下催化2和一氧化碳2使用等离子体催化剂。他们已经证明等离子体黑金镍有效地催化一氧化碳2使用可见光加氢。

反应在低至 84 至 223°C 的温度下进行，无需外部加热。研究人员发现，与DPC-C4相比，催化活性增加了数倍，以至于仅用DPC-C4-Ni观察到可测量的光活性。它显示了最佳报告的CO产生率为2464±40 mmol g镍-1h-1在流动条件下选择性大于95%。催化剂表现出非凡的稳定性(100 h)。

随着光强和反应温度的升高，光催化量子效率随光强和反应温度的升高而增加，光的超线性幂律依赖性(5.6)的动力学同位素效应(KIE)高于黑暗中，证实了热电子介导的反应机理。热载流子动力学的超快研究证明了从Au到Ni的超快电子注入，在Ni反应堆中填充了电荷载流子。研究人员观察到这种间接电荷产生的光谱特征是由于从金到镍的热电子转移。有限差分时域仿真还显示了等离激元诱导的DPC-C1-Ni的高局部场强增强。

原位漂移研究表明，Ni原子顶部线性键合CO的C=O拉伸振动，而桥羰基物种的形成受到阻碍。一氧化碳2氢化通过线性键合镍CO的直接解离路径进行。DPC-C4-Ni的Ni位点上的线键CO由于其Ni-C键较弱而呈弱键合。因此，CO解吸是有效的，限制了加氢为甲烷，导致超过95%的CO选择性。

高生产率和选择性是由于Ni NPs高度分散在黑金上，除了黑金出色的光捕获能力外，还提供了弱键合的CO途径。由于在黑金SPR的等离子体阻尼过程中，镍d波段中的电子被激发到更高的能级，以及由于从黑金到Ni的热电子转移而导致Ni d波段的填充，即使在较小的粒径下，Ni位点也表现出优异的活性。

黑金镍优异的催化性能可为开发CO等离子体催化剂提供途径2使用黑金的还原和其他催化过程。